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Javier Tejada

"Macroscopic measurement of resonant magnetization tunneling in high-spin molecules". Phys. Rev. Lett. 76 (1976), 3830. J.R. Friedman, M.P. Sarachik, J. Tejada and R. Ziolo

Figura 1
Figura 1

Las tres publicaciones científicas que comento en este artículo se corresponden con el descubrimiento del efecto túnel de espín [1-3]. No obstante, la historia de dicho descubrimiento comenzó ocho años antes de la aparición de dichos artículos. Lo que viene a continuación es el relato de los “hechos”, resultados experimentales y la explicación científica de los mismos. El final de lo que comenzó con unos intrigantes “saltos” de la magnetización hace diez años no está todavía escrito y, entre tanto, el efecto túnel de espín ha dado el salto a los libros de texto de magnetismo y está en la trastienda de varias aplicaciones tecnológicas. Tras cien años de ciclos de histéresis regidos por leyes clásicas, el efecto túnel de espín les devuelve su carácter cuántico que es precisamente el que explica el origen del magnetismo.  Así pues, la idea del efecto túnel no se hacía servir, como hasta entonces,   para cambiar sin coste energético la posición de una partícula  sino para explicar el cambio de orientación de espines y momentos magnéticos.  

En el año 1988 apareció el primer trabajo teórico [4] sobre el efecto túnel del momento magnético. En dicho artículo se proponía que la inversión de los polos de un imán de tamaño nanométrico se podía producir sin consumir energía, lo que es algo totalmente inconcebible desde el punto de vista de la Física Clásica. Por ejemplo, si ponemos una brújula sobre la mesa, inmediatamente veremos que se orienta por efecto del campo magnético terrestre. Para modificar su orientación debemos ejercer una acción como, por ejemplo, acercarle otro imán o hacer un trabajo con nuestras manos girando dicha brújula. Lo curioso del caso es que si la volvemos a dejar libre, volverá a recuperar su orientación original. Todo esto sucede porque entre las dos orientaciones del momento magnético, digamos hacia arriba y hacia abajo, hay una barrera de energía que impide que la inversión de dicho momento se produzca sin coste energético. Sin embargo, si se tratara de una brújula nanométrica que estuviese a muy baja temperatura, en lugar de la Física Clásica actuaría la Mecánica Cuántica con su principio de incertidumbre y su dualidad onda–corpúsculo, habilitando un mecanismo diferente de inversión de los polos magnéticos. De este modo, a baja temperatura, la inversión se produce por efecto túnel cuántico, por debajo de la barrera, se dice metafóricamente, y, por tanto, no cuesta energía.

Leí el artículo de Chudnovsky y Gunther [4] por primera vez cuando me encontraba de visita en la Universidad de Urbana-Champaign en Illinois y me acuerdo que lo discutí con algunos profesores de dicha universidad. Su opinión fue unánime: del dicho, la teoría, al hecho, el experimento, se vislumbraba un largo camino que ellos no estaban dispuestos a recorrer. A mi vuelta a Barcelona escribí una carta a Eugene Chudnovsky comunicándole que a partir de ese momento me dedicaría con todas mis fuerzas a “descubrir” lo que él había predicho. La respuesta de Chudnovsky fue inmediata y se vino a Barcelona para seguir de cerca los experimentos. Al cabo de tres años de duro trabajo encontramos un resultado experimental que interpretamos como la relajación cuántica del momento magnético [5, 6]. Lo que realmente vimos es que cuando varios imanes nanométricos, todos ellos diferentes en forma y tamaño, se imanan paralelos a la dirección de un campo magnético, el momento magnético que queda al anular el campo externo cambia con el tiempo siguiendo una ley logarítmica. En principio, el ritmo de dicha relajación dependía, como era de esperar, de la temperatura, pero, al bajar la temperatura, se producía un fenómeno inesperado, y el ritmo de relajación se hacía independiente de la misma. En otras palabras, el momento magnético de las diferentes brújulas “iba saltando barreras” sin necesidad de la energía térmica. Este resultado experimental despertó una gran expectación en el mundo del magnetismo e inmediatamente fuimos invitados a explicarlo en la mayoría de congresos internacionales y en muchísimas universidades de todo el mundo. Al efecto de expansión de nuestro resultados contribuyó que nuestros máximos “competidores” eran investigadores de dos supercentros de fama mundial: el centro de IBM en New York y el laboratorio Louis Néel de Grenoble. Pero también tuvimos que pelear duro para mantenernos “de pie” ante sus acometidas exentas de ciencia. Esto duró desde el año 1991 hasta el 1995 y supuso el pistoletazo de salida para investigar sobre “el efecto túnel de la magnetización” que desde entonces apareció como un nuevo tema en todos los congresos científicos sobre magnetismo.

Paralelamente a estos trabajos estudiamos la relajación magnética en superconductores de alta temperatura crítica. Los superconductores de alta temperatura crítica son un caso particular dentro de los superconductores de tipo II, que son aquellos materiales que, bajo la aplicación de un campo magnético, presentan una inducción magnética no nula, cuantificada en forma de líneas de flujo magnético, alrededor de las cuales circulan pequeñas corrientes eléctricas que se conocen con el nombre de vórtices.  El estudio de la dependencia temporal de la imanación en estos superconductores  no es más que un reflejo de la dinámica de vórtices.  Como en el caso de los materiales magnéticos, un comportamiento clásico de estos vórtices debería reflejarse en una dependencia térmica del ritmo de relajación magnética, cosa que se observó experimentalmente por encima de una cierta temperatura. Ahora bien, se vio además que, por debajo de esta temperatura, el ritmo de relajación pasaba a ser constante, lo que suponía que el movimiento de los vórtices dejaba de producirse por activación térmica para pasar a producirse por otro mecanismo, que resultó ser el efecto túnel cuántico a través de las barreras de energía que separaban los sucesivos mínimos en los que dichos vórtices se anclaban. Entre 1992 y 1995, y de la mano de mis colaboradores Xi Xiang Zhang y Antoni García-Santiago, verificamos experimentalmente este fenómeno en una gran variedad de muestras. y elaboramos  una expresión teórica para la estimación del ritmo de relajación magnética en el régimen cuántico, esto último en colaboración con Eugene Chudnovsky [7].

Al día de hoy, mi opinión es que lo que observamos fue claramente el efecto túnel del momento magnético de muchas brújulas diferentes a pesar de que no se pueda establecer una relación biunívoca perfecta entre teoría y experimento. En otras palabras, el hecho de que las brújulas, nanopartículas, magnéticas fueran diferentes entre sí en forma y tamaño hace que el resultado sólo pueda ser interpretado cualitativamente ante la dificultad de hacer teoría exacta con tantos imanes nanométricos diferentes. En el caso de los superconductores los resultados también son una clara manifestación del movimiento cuántico de los vórtices. De aquella época me quedan muchas satisfacciones y reconocimientos de colegas de todo el mundo y sobre todo el recuerdo inolvidable de las horas de estudio y trabajo experimental con mis colaboradores Xi Xiang Zhang y Antoni García-Santiago quienes, además de ser dos grandes personas, saben mucha física. Zhang es ahora catedrático en la Universidad de Hong Kong y ganó la cátedra por los muchos y buenos trabajos que realizó con nosotros en Barcelona durante aquellos años. Antoni García-Santiago es ahora profesor lector de la Universidad de Barcelona.

Pero la vida seguía y al poco tiempo de nuestros experimentos con partículas nanométricas magnéticas, químicos de la Universidad de Florencia publicaron un trabajo en el que se mostraba que había moléculas que poseían un valor de espín muy grande, S = 10, y una barrera de anisotropía magnética muy alta. En lo que sigue, a dichas moléculas las denominaremos Mn12. Así pues, entre la orientación de espín hacia arriba, Sz = 10, y la de espín hacia abajo, Sz = –10, existe una barrera de energía análoga conceptualmente a la que existe en las partículas magnéticas, brújulas, nanométricas. Pero ahora se trataba de moléculas y, en consecuencia, todas las brújulas eran idénticas entre sí. Pero es que además, al ser el espín tan pequeño, todo adquiría una nueva dimensión tanto teórica, ya que podríamos escribir un “Hamiltoniano de espín”, como experimental, puesto que podríamos establecer, por fin, una relación biunívoca perfecta teoría-experimento.

Por aquellos años empezamos a colaborar con la empresa Xerox en la búsqueda de nuevas aplicaciones tecnológicas del magnetismo nanométrico y  también “fichamos” a Joan Manel Hernández quien, sin lugar a dudas, en el momento presente es ya un gran científico de renombre internacional. En el año 1995 aproveché una invitación del City College de la Universidad de Nueva York y pasé allí unos meses midiendo “la dependencia de la magnetización con el campo aplicado y la temperatura” de moléculas de Mn12, preparadas por Ron Ziolo de Xerox, a la vez que en Barcelona, Joan Manel Hernández y Xi Xiang Zhang, y en Zaragoza, Fernando Luis y Juan Bartolomé, medían también la susceptibilidad magnética de las mismas moléculas en función de la temperatura, frecuencia y campo magnético. Los resultados obtenidos son los que comentaré a continuación y constituyen la primera evidencia experimental del efecto túnel del espín. Comenzó entonces una carrera de locos, y codazos de algunos, por ir más y más lejos. Se abría un nuevo campo de investigación y había espacio para todos, teóricos y experimentales. Si los comienzos “cuánticos de espín” habían sido excitantes, los años que van desde 1995 hasta el día de hoy son los más intensos y gratificantes de mi vida científica.

Lo que observamos en los experimentos de Nueva York comentados justo arriba fueron unos saltos de la magnetización para ciertos valores del campo magnético aplicado, ver Figura 1. La magnitud de dichos saltos dependía de la temperatura y además los valores de los campos que los producían eran múltiplos enteros de un valor. Desde un comienzo vimos claro que se trataba de “algo nuevo y cuántico” pero tardamos tres meses en llegar a la conclusión de que se trataba del efecto túnel de espín. Los experimentos que paralelamente se hicieron en Barcelona y Zaragoza también mostraron que la susceptibilidad magnética “saltaba” a los mismos valores de campo magnético. Otro hecho que nos llevó a la conclusión final es la observación experimental de que en este caso la magnetización remanente variaba exponencialmente con el tiempo y que el tiempo de relajación presentaba “picos” a los mismos valores de campo que la magnetización y la susceptibilidad alterna. En los experimentos de Nueva York fue clave el trabajo de Jonathan Friedman, quien a la sazón era doctorando de Myriam Sarachik, en cuyo laboratorio yo estaba invitado. Todos, en Nueva York, Barcelona y Zaragoza, trabajamos duramente, muy unidos y con una tremenda ilusión. Nuestro gran teórico del magnetismo, Eugene Chudnovsky, tuvo que multiplicarse para discutir con todos.

Los cuatro doctorandos de entonces ahora son científicos consagrados. Jonathan Friedman participó en el descubrimiento de la coherencia cuántica de la corriente eléctrica en SQUIDs en su etapa postdoctoral. Ya he comentado que Xi Xiang Zhang es catedrático en la Universidad de Hong Kong y posee un grupo propio de altísimo nivel científico. Nuestro Joan Manel Hernandez es el gran hacedor experimental de nuestro laboratorio, capaz de compaginar al más alto nivel teoría, experimentos y simulación. Durante su estancia postdoctoral en Leiden, Fernando Luis realizó un bellísimo experimento de calor específico y con el tiempo se ha convertido en un referente teórico en el campo. De Myriam Sarachik y de Juan Bartolomé me limitaré a repetir lo que se dice a todos los niveles: son dos grandes científicos. De Eugene Chudnovsky diré lo que es obvio: es el gran teórico del magnetismo de la segunda mitad del siglo XX, continuamente preocupado porque sus teorías se vean plasmadas en experimentos. Tras quince años de colaboración creo que puedo afirmar que nadie conoce el magnetismo como él.  

Veamos ahora una sencilla explicación del efecto túnel de espín.  Como he dicho más arriba, las moléculas de Mn12 tienen espín S = 10 y, en consecuencia el valor de la proyección del espín en la dirección del eje z de cuantificación puede tomar los valores Sz = 10, 9, ..., 1, 0, -1, ..., -9, -10. Para los experimentos es importante que todas las moléculas posean sus ejes z de cuantificación paralelos, lo que es relativamente fácil de conseguir experimentalmente mediante el uso de monocristales de dichas moléculas. Estas moléculas poseen una alta anisotropía magnética y los diferentes estados de espín, orientaciones en términos clásicos, quedan agrupados a ambos lados de la barrera de anisotropía tal y como se muestra en la Figura 2a. Si todas las moléculas están orientadas paralelamente y se enfrían hasta 2 K, tendremos el mismo número de moléculas en los niveles de espín a los dos lados y la magnetización neta será cero. Si ahora aplicamos un campo magnético, se produce el efecto Zeeman y varía la posición energética de los diferentes niveles de espín, ver Figura 2b. Variando el campo magnético, se pueden hacer coincidir las energías de los diferentes niveles de espín a ambos lados de la barrera de anisotropía. Pues bien, lo que observamos fue que la magnetización variaba a saltos y que dichos saltos aparecían a valores del campo magnético que son múltiplos enteros de un cierto valor, ver Figure 1. Rápidamente nos dimos cuenta de que los valores del campo magnético aplicado a los que aparecen los saltos coincidían con los valores de campos magnético que hacen coincidir los niveles de energía en los dos pozos de energía de Sz positivo y Sz negativo, ver Figura 2b. A los valores de los campos a los que aparecían los saltos los bautizamos con el nombre de campos resonantes. La interpretación que dimos a dichos saltos fue clara y contundente: son consecuencia del efecto túnel del espín. También observamos experimentalmente que los valores de la susceptibilidad magnética medida en un campo alterno eran consecuencia del efecto túnel de espín y que la relajación exponencial del momento magnético desde la saturación se aceleraba cuando el campo que se aplica en la desmagnetización es un campo resonante. En otras palabras, cada vez que los niveles de espín de los dos pozos coinciden en energía, se produce el cambio de orientación de los espines que están en el pozo con espines orientados en la dirección opuesta al campo magnético aplicado. Dicho paso se hace por la transición directa de espines entre niveles que están por debajo de la barrera de energía. Es decir, se trata del efecto túnel de espín.  

Lo ocurrido desde la publicación de nuestros trabajos hasta ahora constituye un ejemplo de cómo la aparición de un nuevo fenómeno físico se expone primero al análisis y repetición de toda la comunidad internacional para así hacerse un hueco en la red paradigmática de la física, y más tarde extiende sus tentáculos teóricos y experimentales a toda la comunidad científica para su ampliación e interrelación con otros campos y disciplinas. Desde el año 1996 hasta el 2005 se han publicado mil trabajos sobre el efecto túnel resonante de espín y nuestro trabajo publicado en Physical Review Letters [1] ha sido citado en más de 700 ocasiones. Nuestros tres trabajos citados como pioneros suman más de 1200 citaciones. Pero quizás lo más relevante del caso es que el efecto túnel de espín ha dado el gran salto de la ciencia dando lugar a nuevos fenómenos, como son la coherencia cuántica e interferencia cuántica de espín y la emisión de superradiancia de radiación electromagnética y de fonones , además de aparecer ya en los libros de texto de magnetismo .

Del efecto túnel de espín también se han derivado aplicaciones tecnológicas. La primera, por orden de aparición, es la de utilizar la variación de entropía que conlleva el cambio de orientación del momento magnético para producir frío. Es decir, usar el viejo y conocido efecto magnetocalórico, pero ahora mediado por el efecto túnel resonante de espín. La segunda aplicación es la de usar el hecho de que estas moléculas pueden estar en un estado en el que su espín posea simultáneamente dos valores como consecuencia del efecto túnel de espín. Por ejemplo, para ciertos valores del campo magnético aplicado y a muy baja temperatura, el estado fundamental de estas moléculas se puede explicar como una superposición de los estados de espín hacia arriba, Sz = 10, y de espín hacia abajo, Sz = -10. Metafóricamente decimos que en este caso los dos polos magnéticos están simultáneamente en las dos posiciones. Estaríamos, pues, ante lo que se denomina qubit, que es la unidad de información para los llamados ordenadores cuánticos. La última aplicación tecnológica que quiero comentar es el hecho de que la desmagnetización de estas moléculas puede venir acompañada por la emisión de radiación electromagnética coherente. Si la inversión de espín ocurriera simultáneamente para una gran cantidad de moléculas, la emisión de radiación asociada a las transiciones de espín hasta el estado fundamental puede ser coherente:  Si así fuera,  estaríamos ante un láser de microondas. Esta posibilidad abre un nuevo campo de estudio que combina el magnetismo con la Mecánica Cuántica y la emisión de radiación electromagnética, y es muy posible que proporcione futuros días de gloria a la Física.

Para acabar quisiera decir comentar que esta aventura científica que emprendimos hace ya quince años ha servido también para formar a muchos jóvenes como doctores, y obtener financiación para nuestras investigaciones tanto de las diferentes Administraciones Públicas que nos gobiernan como de numerosas empresas españolas y extranjeras con las compartimos los derechos de explotación de las patentes de las que somos inventores.  

Referencias

1.- J.R. Friedman, M.P. Sarachik, J. Tejada and R. Ziolo, Phys. Rev. Lett. 76, 3830 (1976).

2.- J.M. Hernandez, X.X. Zhang, F. Luis, J. Bartolomé, J. Tejada and R. Ziolo, Europhys. Letters 35, 301 (1996).

3.- J.M. Hernandez, X. X. Zhang, F. Luis, J. Tejada, J.R. Friedman, M.P. Sarachik and R. Ziolo, Phys. Rev. B 55, 5858 (1997).

4.- E. M. Chudnovsky and L. Gunther, Phys. Rev. B 37, 9455 (1988).

5.- J. Tejada, X. X. Zhang and E. M. Chudnovsky, Phys. Rev. B 47, 14977 (1993).

6.-J. Tejada, X. X. Zhang and Ll. Balcells, J. Appl. Phys. 73, 6709 (1993) (Invited)

7.- J. Tejada, E. M. Chudnovsky, A. García, Phys. Rev. B 47, 11552 (1993).




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